材料研發(fā)中傳統(tǒng)“試錯(cuò)法”依賴大量重復(fù)實(shí)驗(yàn)，嚴(yán)重制約了新材料的研發(fā)進(jìn)程。理論模擬能夠建立材料的結(jié)構(gòu)?物性關(guān)聯(lián)，顯著加速材料研發(fā)速度。常用的密度泛函理論（DFT）非常精確，但無法滿足模擬規(guī)模需求；經(jīng)驗(yàn)力場可以大規(guī)模模擬，但其精度差，難以描述復(fù)雜體系演化。近年來發(fā)展的機(jī)器學(xué)習(xí)力場有望實(shí)現(xiàn)可比DFT精度、大規(guī)模和長時(shí)間的模擬。
近期，大連理工大學(xué)高峻峰教授、南京大學(xué)張榮院士、王學(xué)鋒教授、中國科學(xué)院大學(xué)周武教授和中國科學(xué)院金屬研究所楊騰研究員等多個(gè)科研單位合作，在PdTe材料合成機(jī)理上取得了重要突破。PdTe是近期備受關(guān)注的拓?fù)涞依税虢饘佟Ｄ壳盎陔娀瘜W(xué)處理等PdTe制備方法，難以避免PdTe2雜相產(chǎn)生，大面積、厚度可控的PdTe材料合成仍面臨著顯著挑戰(zhàn)。王雪峰教授等不僅實(shí)現(xiàn)大面積、均勻PdTe薄膜的制備，還能夠可控合成PdTe2/PdTe異質(zhì)界面，具有高效手性太赫茲發(fā)射性能。成果以“Large-area non-stoichiometric phase transition in transition metal chalcogenide films”為題并于2026年1月發(fā)表在《Nature Materials》期刊 [DOI:10.1038/s41563-025-02471-9]。
圖1. 機(jī)器學(xué)習(xí)數(shù)據(jù)集組成，機(jī)器學(xué)習(xí)力場與DFT精度對(duì)比
大連理工大學(xué)物理學(xué)院高峻峰教授長期從事材料結(jié)構(gòu)重構(gòu)、生長機(jī)理及界面催化的動(dòng)力學(xué)研究，團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了可與DFT媲美且支持大規(guī)模模擬的機(jī)器學(xué)習(xí)力場，并發(fā)展了主動(dòng)學(xué)習(xí)工作流策略。在新材料預(yù)測、材料生長和相變、表界面重構(gòu)演化、催化等復(fù)雜材料研究體系做出了系列突出性成果。
在本工作中，高峻峰教授和常遠(yuǎn)博士后發(fā)展了包含Pd、Te單質(zhì)以及含缺陷的PdTe2和PdTe等多種小尺度模型，采用密度泛函理論（DFT）計(jì)算，生成了約21.8萬組結(jié)構(gòu)?能量?力的數(shù)據(jù)集（圖1）。基于此數(shù)據(jù)集訓(xùn)練得到的機(jī)器學(xué)習(xí)力場，在保持與DFT相當(dāng)精度的同時(shí)，實(shí)現(xiàn)大尺度、長時(shí)間的模擬，采用機(jī)器學(xué)習(xí)力場，揭示了PdTe2到PdTe熱相變的關(guān)鍵動(dòng)力學(xué)機(jī)理。
圖2. PdTe2到PdTe的連續(xù)相變模擬和Te缺陷向PdTe2/PdTe界面的聚集
PdTe2到PdTe的相變的機(jī)器學(xué)習(xí)分子動(dòng)力學(xué)模擬指出相變優(yōu)先在缺陷附近觸發(fā)，并呈現(xiàn)出由下至上、逐層推進(jìn)的轉(zhuǎn)變模式。通過對(duì)體系中Te原子數(shù)目的統(tǒng)計(jì)分析，發(fā)現(xiàn)Te空位產(chǎn)生后傾向于向PdTe2/PdTe界面處富集（圖2）。該現(xiàn)象可通過過渡態(tài)計(jì)算進(jìn)一步闡明：PdTe2中Pd原子與Te空位的擴(kuò)散勢壘均極低，因而熱處理引入的Te空位得以在層間遷移，同時(shí)Pd原子也更易進(jìn)入范德華間隙，從而驅(qū)動(dòng)相變進(jìn)行（圖3）。
圖3. PdTe2中Pd原子和Te空位的擴(kuò)散路徑和勢壘
團(tuán)隊(duì)還進(jìn)一步發(fā)展了PtTe2/PtTe的機(jī)器學(xué)習(xí)力場，植入分子動(dòng)力學(xué)后，長時(shí)間模擬發(fā)現(xiàn)PtTe2也存在向PtTe熱相變，其過程與PdTe2到PdTe的熱相變類似，從而推理類似結(jié)構(gòu)的過渡金屬碲化物的熱相變具有一定的普適性機(jī)理。
南京大學(xué)博士后陳中強(qiáng)、中國科學(xué)院大學(xué)時(shí)金安、中國科學(xué)院金屬研究所黃建啟、大連理工大學(xué)博士后常遠(yuǎn)為本文共同第一作者。中國科學(xué)院大學(xué)周武教授、中國科學(xué)院金屬研究所楊騰研究員、大連理工大學(xué)高峻峰教授、南京大學(xué)張榮教授和王學(xué)鋒教授為共同通訊作者。
??論文信息:Nature Materials, DOI: 10.1038/s41563-025-02471-9
??全文鏈接:http://www.nature.com/articles/s41563-025-02471-9
